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«DISSERTATION ZUR ERLANGUNG DES GRADES “DOKTOR DER NATURWISSENSCHAFTEN” IM PROMOTIONSFACH CHEMIE AM FACHBEREICH CHEMIE, PHARMAZIE UND ...»

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Stationary in-situ measurements of aerosols,

gaseous pollutants and meteorology:

Chemical and physical characterization of

natural and anthropogenic sources

DISSERTATION

ZUR ERLANGUNG DES GRADES

“DOKTOR DER NATURWISSENSCHAFTEN”

IM PROMOTIONSFACH CHEMIE

AM FACHBEREICH CHEMIE, PHARMAZIE UND GEOWISSENSCHAFTEN

DER JOHANNES GUTENBERG-UNIVERSITÄT MAINZ

vorgelegt von Jovana-Maria Diesch geboren in Riedlingen Mainz, July 2012

Dekan:

1. Berichterstatter:

2. Berichterstatter:

Tag der mündlichen Prüfung: 24.08.2012 Dedicated To Abstract Natural and anthropogenic emissions of gaseous and particulate matter affect the chemical composition of the atmosphere, impact visibility, air quality, clouds and climate. Concerning climate, a comprehensive characterization of the emergence, composition and transformation of aerosol particles is relevant as their influence on the radiation budget is still rarely understood.

Regarding air quality and therefore human health, the formation of atmospheric aerosol particles is of particular importance as freshly formed, small particles penetrate into the human alveolar region and can deposit. Additionally, due to the long residence times of aerosol particles in the atmosphere it is crucial to examine their chemical and physical characteristics.

This cumulative dissertation deals with stationary measurements of particles, trace gases and meteorological parameters during the DOMINO (Diel Oxidant Mechanism In relation to Nitrogen Oxide) campaign at the southwest coast of Spain in November/December 2008 and the ship emission campaign on the banks of the Elbe in Freiburg/Elbe in April 2011. Measurements were performed using the Mobile research Laboratory “MoLa” which is equipped with state-of-the-art aerosol particle and trace gas instruments as well as a meteorological station.

A variety of emitted pollutants which were affected by meteorological conditions contribute to the air quality on the south coast of Spain. The change of the measured parameters could be attributed to continental, urban and marine air masses which were in detail analyzed regarding their physical and chemical properties. While marine air masses are characterized by lowest average submicron particle number (1000 cm-3) and mass (2 µg m-3) concentrations, submicron particles mainly consisted of sulfuric acid. In contrast, aerosol of continental and urban origin was primarily composed of organic matter. This could be assigned to four different types of organic aerosol that are associated with various aerosol sources and components: low-volatile and semi-volatile oxygenated organic aerosol as well as hydrocarbon-like and wood-burning organic aerosol. In addition to the air mass origin, the meteorological situation affects trace gases as well as the occurrence and temporal evolution of new particle formation events which were also examined in the context of this thesis. While new particle formation was not observed in marine air masses, measured parameters show substantial differences between nucleation events observed under clean conditions and with superimposed pollution. The so-called regional events occurred over large spatial scales on the continent and are characterized by a sharp transition to a predominant mode at 10 nm particle diameter and a subsequent and persistent growth over several hours. When pollution was superimposed on regionally formed nucleation events increased formation rates and bimodal size distributions were obtained which reflect the additional influence of freshly produced small particles of industrial origin. The results show that sulfuric acid is an important new particle Abstract formation precursor. In contrast, during particle growth mainly oxidized organic matter was identified in the mass spectral fingerprints.

The detailed analysis of the DOMINO data leads to the result that the variability of the air composition associated with the different source regions and the distance from sources affects particle loading, composition, size distribution and acidity as well as trace gas parameters. Although meteorological parameters impact particle formation and growth, the variability of the air composition was found as more important factor. Even though by means of factor analysis a separation of the organic matter was accomplished, the complete attribution to individual sources remains in the focus of future research. Details of the new particle formation mechanism are also currently in the focus of numerous scientists, as the present technology does not allow the chemical analysis of particles around 1 nm.

A further goal of this work was to characterize well identifiable anthropogenic emissions of ships which contribute to the air pollution and therefore impact local and regional air quality. Emission factors of particle number and submicron mass positively correlate with the fuel sulfur content and depend on the engine type and performance. Submicron particles were composed of organic matter (72%), sulfate (22%) and black carbon (6%). While both, the trace gases SO2, resulting from the fuel sulfur, and NOx, which depends on the combustion temperature, increased, O3 significantly decreased when a ship passed the site. Particulate emissions of ships typically exhibit a bimodal size distribution with a dominant nucleation mode around 10 nm and a combustion aerosol mode at approximately 35 nm particle diameter. Since additionally to the measured parameters various ship information for each vessel were registered, the vessels could be classified according to their gross tonnage levels. While the emission factors of particle number, black carbon and PAHs decrease with increasing gross tonnage levels, emission factors of SO2, NOx, particulate organic and sulfate matter and the submicron particle mass increase. A further part of this thesis is the investigation of the ship emission impact on local air quality. While the influence of the vessel immissions related to total immissions strongly depends on the respective air quality parameter, container, tanker and cargo ships together covered approximately 85% of the ship-related immissions. By detailed analysis of the mass spectra typical signatures of unburned fuel and lubricating oil could be identified. While the organic aerosol fraction mainly consists of hydrocarbon-like organic aerosol, sulfuric acid, which was found to be the most abundant sulfate species, leads to a highly acidic aerosol.





The results obtained during this work reveal that emission factors of the measured parameters depend on a variety of factors e.g. the fuel sulfur content, engine type, performance and the exhaust system. The impact of ship emissions on local air quality is especially important when considering the nearby located populated regions. For this reason, the work is valuable for assessing further limitations of individual parameters and emission-control strategies to limit total emissions.

Zusammenfassung Natürliche und anthropogene Emissionen von Gasen und Partikeln beeinflussen die chemische Zusammensetzung der Atmosphäre und wirken sich auf die Sichtverhältnisse, die Luftqualität und das Klima aus. Bezüglich des Klimas ist eine umfassende Charakterisierung der Entstehung, Zusammensetzung und Umwandlung von Aerosolpartikeln relevant da deren Einfluss auf den Strahlungsantrieb mit sehr großen Unsicherheiten verbunden ist. Besondere Bedeutung im Hinblick auf die Gesundheit spielt die Bildung von atmosphärischen Aerosolpartikeln da vor allem frisch gebildete, kleine Partikel in die Alveolen gelangen und sich absetzen können. Auch aufgrund ihrer langen Aufenthaltsdauer in der Atmosphäre ist es wichtig chemische und physikalische Aerosolpartikeleigenschaften zu untersuchen.

Diese kumulative Dissertation konzentriert sich auf die stationären Untersuchungen von Partikeln, Spurengasen und meteorologischen Parametern während der DOMINO (Diel Oxidant Mechanism In relation to Nitrogen Oxide) Kampagne an der südwest-atlantischen Küste von Spanien im November/Dezember 2008 sowie der Schiffsemissionsmesskampagne am Elbeufer in Freiburg im April 2011. Die Messungen wurden mit einem Mobilen Aerosolforschungs-Labor „MoLa“, das mit modernsten Aerosolpartikel- und Spurengas-Instrumenten und einer meteorologischen Station ausgestattet ist, durchgeführt.

Eine Vielzahl an emittierten Schadstoffen, welche durch meteorologische Bedingungen beeinflusst werden, wirken sich auf die Luftqualität an der Südküste Spaniens aus. Die Veränderung der gemessenen Parameter war auf die jeweiligen kontinentalen, urbanen und marinen Luftmassen zurückzuführen, welche detailliert hinsichtlich ihrer physikalischen und chemischen Eigenschaften untersucht wurden. Marine Luftmassen wiesen die kleinsten Partikelanzahl- (1000 cm-3) und Massenkonzentrationen (2 µg m-3) auf, wobei die Partikel kleiner 1 µm Durchmesser größtenteils aus Schwefelsäure bestanden. Aerosol kontinentalen und urbanen Ursprungs war stattdessen hauptsächlich aus organischer Materie zusammengesetzt. Diese konnte vier verschiedenen organischen Aerosoltypen zugeordnet werden: geringflüchtigem, semiflüchtigem, kohlenwasserstoffähnlichem organischem Aerosol und organischem Aerosol aus Holzverbrennungsprozessen. Zusätzlich zur Luftmassenherkunft wirkte sich die meteorologische Situation auf die Variabilität der Spurengase sowie das Auftreten und die zeitliche Entwicklung von Partikelneubildungsereignissen aus, welche im Rahmen dieser Dissertation untersucht wurden.

Während in marinen Luftmassen keine Partikelneubildungsereignisse beobachtet wurden, zeigten gemessene Partikelneubildungsereignisse welche unter kontinentalen Bedingungen und zusätzlich von urbaner Luft überlagert wurden erhebliche Unterschiede. Die sogenannten “regionalen” Ereignisse traten großflächig über mehrere hundert Kilometer hinweg auf dem Kontinent auf und sind gekennzeichnet durch einen Größenverteilungsmode bei 10 nm. Dieser Partikeldurchmesser Zusammenfassung wächst kontinuierlich über mehrere Stunden an. Die von urbaner Luft beeinflussten regionalen Ereignisse weisen erhöhte Partikelbildungsraten und bimodale Partikelgrößenverteilungen während der Wachstumsphase auf, welche den zusätzlichen Einfluss der frisch gebildeten Partikel städtischen Ursprungs reflektieren. Die Resultate zeigen, dass Schwefelsäure ein wichtiger Ausgangsstoff zur Partikelneubildung darstellt. Im Unterschied hierzu wurden während des Partikelwachstums mittels massenspektrometrischer Analyse hauptsächlich oxidierte organische Komponenten identifiziert.

Die detaillierte Analyse der DOMINO Daten führte zum Ergebnis, dass die Luftzusammensetzung welche mit den unterschiedlichen Quellregionen assoziiert ist und die Distanz zu den Quellen die Partikelbeladung, Zusammensetzung, Größenverteilung und Acidität sowie Spurengasparameter beeinflusst. Obwohl sich meteorologische Parameter auf die Partikelneubildung und deren Wachstum auswirken, so beeinflusste die Luftzusammensetzung die Ereignisse stärker. Auch wenn mittels Faktorenanalyse eine Separierung der organischen Materie gelang, so bleibt die vollständige Zuordnung zu einzelnen Quellen in der Umgebungsluft weiter ein aktuelles Forschungsgebiet.

Auch Details der Partikelneubildungsmechanismen blieben bislang verborgen da die gegenwärtige Technologie es nicht erlaubt, Partikel von ungefähr 1 nm chemisch zu analysieren.



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