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DISS. ETH NO. 22932




A dissertation submitted to

ETH Zurich

for the degree of


(Dr. sc. ETH Zurich)

presented by


Master of Science in Sustainable Resource Management (TU München) born 6 January 1982 citizen of China accepted on the recommendation of Prof. Dr. Konrad Hungerbu hler, examiner ¨ Prof. Dr. Bernd Nowack, co-examiner Prof. Dr. Stefanie Hellweg, co-examiner Abstract


A prosperous development in a wide and increasing field of applications for engineered nanomaterials (ENM) has been predicted and already observed. A relevant quantity of ENM ending up in the environment is inevitable. To evaluate the potential risks of ENM for the environment, a primary step is to have knowledge of the quantity of the environmental release and concentrations. On the effect side, a considerable number of researches have been conducted and critically reviewed. In contrast, on the side of environmental exposure, quantitative knowledge and appropriate methods for detecting, characterising and quantifying ENM in complex natural media are still largely missing. Currently, to perform a proactive environmental risk assessment of ENM, the only way to obtain information on existing levels of ENM in the environment is to model predicted environmental concentrations (PEC).

To derive these, we particularly need information on the flows of ENM to the environment. Material flow modelling, which predicts and quantifies flows and stocks of materials or substances in a welldefined system, is an established method of deriving flows of materials to the environment.

To date, only a few modelling studies have presented quantitative estimations of the environmental concentrations of ENM. Many studies only targeted one or two ENM and were considering just a few applications. Studies using material flow modelling covering the complete spectrum of applications were also published. Some of these studies applied a probabilistic approach to addressing the uncertainty associated with data and the inherent variability introduced by the model. However, these studies were based on the limited information available a few years ago on the behaviour of ENM in technical and natural systems. Moreover, these studies used static models that cannot reflect the rapid development of nanotechnology and are not able to represent the dynamics of the development of ENM applications, disposal and transport to the environment.

The main goal of this thesis is to develop a dynamic probabilistic mass-flow model and apply it to estimate realistic environmental emissions and concentrations of ENM. The emission and concentration information can then serve as either the input data for environmental fate modelling or can be used for environmental risk assessment where both exposure and ecotoxicological data are quantitatively linked.

For this purpose, comprehensive knowledge is needed on the production of ENM and the behavior of ENM in technical and natural systems. A collection of the latest available information was made to parameterize the static model with a more comprehensive description of the whole system. This extended probabilistic material flow analysis model (P-MFA) was applied to estimate the environmental flows and concentrations of five ENM (nano-TiO2, nano-ZnO, nano-Ag, CNT and fullerenes) for the European Union and Switzerland. The resulting estimated concentrations of nanoTiO2, nano-ZnO and nano-Ag in sewage effluent, surface water, sediments and sludge treated soils were compared with that of their conventional materials. The comparison results showed that, in most cases, the environmental concentrations of corresponding conventional materials are between one and

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seven orders of magnitude higher than those for ENM. The data collection and the description of the technical and environmental systems can serve a primary step to model other ENM and other regions so far not covered.

One further application of this extended P-MFA was to model the mass-flows and concentrations of gold nanoparticles (GNP) from medical applications for the UK and the US. GNP based medical applications are rising, and an increasing amount of GNP can eventually end up in the environment.

To model GNP flows, it was necessary to estimate the prospective maximal consumption of GNP from medical applications. By combining the estimated prospective consumption of GNP, the technical and environmental parameters and the extended P-MFA, the mass-flows and environmental concentrations of GNP were modelled. The PEC were then compared to the probabilistic species sensitivity distribution (pSSD) to see whether environmental risks exist. The results showed that based on the GNP amounts originating from prospective medical applications, no environmental risk is expected.

Another application of the extended P-MFA was the modelling of five ENM in South Australia (SA).

Soils and sediments are considered sinks for ENM, and thus a better understanding of the spatial and temporal variability of concentrations in these compartments is needed. In this part of the thesis, we used South Australia as a case study for a region with significant biosolids and treated wastewater application on soils. The extended P-MFA was built to include a temporal modelling of ENM production and biosolids handling and transfer onto soils. The results thus not only incorporate the uncertainty on ENM flows but also the spatial and temporal variability of ENM concentrations between 2005 and 2012. The ENM concentrations in different waste amended soils were found to vary by more than two orders of magnitude due to different biosolids and wastewater application rates. The results from this modelling highlight that regional and site-specific conditions need to be considered when assessing the environmental risks of nanomaterials.

In the last part of this thesis, a dynamic probabilistic material flow model (DP-MFA) was developed to predict former, current and future flows of four ENM (nano-TiO2, nano-ZnO, nano-Ag and CNT) to the environment. Another aim of the DP-MFA is to quantify their amounts in stocks with accumulation such as the in-use stock, soils and sediments. The accumulated ENM masses in sinks and the average concentrations in technical compartments quantified in this part of the thesis provide necessary data for risk assessors and scientists in need of quantitative knowledge on the presence of ENM in various compartments. The flows to the environment provided here will constitute the most up-to-date input masses for environmental fate models that are using process-based descriptions of the fate and behavior of ENM in natural system but rely on accurate mass input parameters.

This thesis represents an important contribution to the improved understanding of ENM emissions and concentrations in technical and natural systems. It provided new knowledge for both new regions and new materials not covered by previous studies. The newly developed DP-MFA provides a new method for estimating more reliable environmental emissions and concentrations of these materials.

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Technisch hergestellten Nanomaterialien (auf Englisch: Engineered Nanomaterials – ENM) werden in einem weiten und weiter wachsenden Feld von Anwendungen eine erfolgreiche Entwicklung vorhergesagt, die aktuell bereits zu beobachten ist. Ein bestimmter Anteil dieser Materialien endet dabei jedoch unweigerlich auch in der Umwelt. Um entstehende Umweltrisiken abzuschätzen, müssen in einem ersten Schritt die in die freigesetzten Mengen und die daraus resultierenden Umweltkonzentrationen bestimmt werden, um dann daraus mögliche ökotoxikologische Effekte abzuleiten. Während auf der Effekt-Seite dazu bereits erhebliche Forschung betrieben wurde, fehlt auf Seiten der Bestimmung von Umweltkonzentrationen und der Exposition in weiten Teilen quantitatives Wissen sowie Methoden zum Nachweis, zur Charakterisierung und zur Quantifizierung von ENM in komplexen Umweltmedien.

Der einzige Weg, um gegenwärtig eine proaktive Risikoanalyse vornehmen zu können, besteht in der Erstellung von Vorhersagemodellen zu Umweltkonzentrationen (Predicted Environmental Concentrations – PEC). Dazu werden insbesondere Informationen über die Freisetzung von ENM in die in die Umwelt benötigt. Materialflussmodellierung dient zur Vorhersage und Quantifizierung von Lagern und Flüssen eines Materials oder einer Substanz mittels eines wohldefinierten Systems und ist eine gängige Methode um Materialflüsse in die Umwelt zu bestimmen.

Bisher gibt es nur wenige Modellierungsstudien, die quantitative Schätzungen zu Umweltkonzentrationen von ENM liefern. Viele dieser Studien behandeln nur ein oder zwei Nanomaterialien und berücksichtigen nur einige, wenige Anwendungen, z.B. Nano-TiO2 in Sonnencreme. Andere Studien, die auch Materialflussmodelle verwenden, decken ein breiteres Spektrum an Anwendungen ab. Manche der Studien verwenden einen probabilistischen Ansatz um Parameterunsicherheit und inhärente Varianz des Systems abzubilden. Allerdings sind diese Studien älter und basieren auf den beschränkten Informationen, die zu jener Zeit über das Verhalten von Nanomaterialien in technischen und natürlichen Systemen verfügbar waren. Ausserdem verwenden sie statische Modelle, die der rasanten Entwicklung der Nano-Technologie nicht Rechnung tragen und mit denen es nicht möglich war, die wirkliche Dynamik der Anwendung, Entsorgung und des Transports von ENM in die Umwelt abzubilden.

Das Hauptziel diese Arbeit ist es, ein dynamisches, probabilistisches Massenflussmodell zu entwickeln, um damit realistischere Umweltemissionen und Umweltkonzentrationen von ENM bestimmen zu können. Diese Informationen über Emissionen und Konzentrationen können dann als Ausgangspunkt zur Modellierung des Umweltverhaltens dienen oder zur Bestimmung von Umweltrisiken verwendet werden, indem Daten zur Exposition und zur Ökotoxikologie verknüpft werden.

Zu diesem Zweck wird ein umfassendes Wissen über die neusten Daten zur ENM Produktion und zum Verhalten von ENM in technischen und natürlichen Systemen benötigt. Es wurden zunächst die

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neuesten verfügbaren Informationen zusammengetragen, um das Gesamtsystem in ein vollständiges statisches Modell abzubilden. Dieses erweiterte probabilistische statische Modell (P-MFA) wurde verwendet, um die Umweltflüsse und Konzentrationen von fünf ENM (Nano-TiO2, Nano-ZnO, NanoAg, CNT und Fullerene) für die Europäische Union und die Schweiz zu bestimmen. Die resultierenden geschätzten Konzentrationen von Nano-TiO2, Nano-ZnO, und Nano-Ag in Kläranlagen-Abfluss, Oberflächenwasser, Sediment und klärschlammgedüngten Böden wurden mit denen des jeweiligen konventionellen Materials verglichen. Die Ergebnisse dieses Vergleiches zeigten, dass in den meisten Fällen die Konzentration des konventionellen Pendants der ENM um 1 bis 7 Grössenordnungen grösser war, als die des ENM.

Die sorgfältig zusammengetragenen Parameterdaten zusammen mit dem erweiterten statischen probabilistischen Modell und seiner Beschreibung der technischen und der Umweltsysteme dienen als erster Schritt zur Modellierung anderer Regionen, die bisher noch nicht Gegenstand von Modellierungsstudien waren. Eine andere Anwendung dieses erweiterten P-MFA war die Modellierung der Massenflüsse und Konzentrationen von Gold Nanopartikeln (GNP) aus medizinischen Anwendungen in Grossbritannien und den USA. Die Verwendung von GNP in medizinischen Anwendungen steigt und diese wachsende Menge an GNP endet potentiell in der Umwelt. Als Basis für die Modellierung war es dazu nötig, den zukünftigen maximalen Verbrauch an GNP in medizinischen Anwendungen abzuschätzen. So konnten durch die Verknüpfung des geschätzten zukünftigen Verbrauchs, der technischen und der Umweltparameter mit Hilfe des erweiterten P-MFA die Massenflüsse und die Umweltkonzentrationen von GNP modelliert werden.

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